近日，來自北京大學(xué)、中國科學(xué)院國家授時(shí)中心和合肥國家實(shí)驗(yàn)室的科研團(tuán)隊(duì)取得一項(xiàng)重要研究成果：《Single-atomic-ensemble dual-wavelength optical frequency standard》發(fā)表于國際知名期刊《Photonics Research》，通信作者為北京大學(xué)的Duo Pan。該研究展示了基于銣D1和D2線不同量子躍遷間的雙光躍遷調(diào)制轉(zhuǎn)移光譜（DOT-MTS）的雙波長(zhǎng)光頻標(biāo)準(zhǔn)，在精密計(jì)量、光網(wǎng)絡(luò)等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用潛力。

研究背景

光頻標(biāo)準(zhǔn)的發(fā)展與局限：在現(xiàn)代科學(xué)技術(shù)中，光頻標(biāo)準(zhǔn)起著至關(guān)重要的作用?；跓嵩拥墓忸l標(biāo)準(zhǔn)，利用飽和吸收光譜、調(diào)制轉(zhuǎn)移光譜（MTS）等亞多普勒光譜技術(shù)，在精密測(cè)量、光學(xué)時(shí)鐘、冷原子物理以及導(dǎo)航系統(tǒng)等多個(gè)領(lǐng)域都取得了顯著進(jìn)展。這些技術(shù)通過精確控制和測(cè)量原子的量子躍遷，實(shí)現(xiàn)了對(duì)光頻率的高精度穩(wěn)定和校準(zhǔn)。然而，在實(shí)際應(yīng)用中，構(gòu)建多波長(zhǎng)頻率標(biāo)準(zhǔn)時(shí)，傳統(tǒng)方法往往需要使用多個(gè)獨(dú)立的量子系綜。這不僅增加了系統(tǒng)的復(fù)雜性，還提高了成本和維護(hù)難度，限制了光頻標(biāo)準(zhǔn)在一些對(duì)系統(tǒng)復(fù)雜度和成本敏感的領(lǐng)域的應(yīng)用。因此，探索在單個(gè)量子系綜內(nèi)實(shí)現(xiàn)多波長(zhǎng)標(biāo)準(zhǔn)的方法具有重要的科學(xué)意義和實(shí)際價(jià)值。     

調(diào)制轉(zhuǎn)移光譜的研究現(xiàn)狀：調(diào)制轉(zhuǎn)移光譜技術(shù)在激光頻率穩(wěn)定化方面有著廣泛的應(yīng)用，但目前大多數(shù)研究集中在單量子躍遷上。在這種情況下，泵浦光和探測(cè)光都來自同一激光束，并且調(diào)制是通過相同的量子躍遷進(jìn)行轉(zhuǎn)移的，這就使得該技術(shù)的應(yīng)用局限于單量子躍遷的激光穩(wěn)定。雖然不同量子躍遷之間的調(diào)制轉(zhuǎn)移在過去有一些初步的研究成果，比如利用氖躍遷初步實(shí)現(xiàn)了這種調(diào)制轉(zhuǎn)移，并在1986年進(jìn)行了初步的理論分析，但之后的發(fā)展較為緩慢。直到2015年，才有研究人員取得了新的進(jìn)展，將一個(gè)預(yù)鎖定的780nm激光的調(diào)制轉(zhuǎn)移到1529nm激光上，實(shí)現(xiàn)了對(duì)第二個(gè)原子蒸汽池在1529nm處的鎖定，不過該技術(shù)仍存在一些問題，距離實(shí)際應(yīng)用還有一定差距。

圖1 780 - 795nm雙光躍遷調(diào)制轉(zhuǎn)移光譜（DOT-MTS）；(a) 780 - 795nm DOT-MTS和780nm調(diào)制轉(zhuǎn)移光譜（MTS）中的調(diào)制轉(zhuǎn)移過程：在\(^{87}Rb\)原子池中，780nm泵浦光的調(diào)制被轉(zhuǎn)移到780nm和795nm探測(cè)光上；(b) 780 - 795nm DOT-MTS和780nm MTS的光學(xué)裝置，包括一個(gè)780nm外腔二極管激光器（ECDL）、795nm ECDL、隔離器、半波片（λ/2）、偏振分束器（PBS）、二向色鏡M1（780nm透射，795nm反射）、二向色鏡M2（780nm反射，795nm透射）、\(^{87}Rb\)原子池、電光調(diào)制器（EOM）、光電二極管探測(cè)器1（PD1）、PD2和激光伺服系統(tǒng)；(c) 780nm MTS和780 - 795nm DOT-MTS的能級(jí)：藍(lán)線對(duì)應(yīng)795nm探測(cè)光，紅線對(duì)應(yīng)780nm泵浦光和探測(cè)光

實(shí)驗(yàn)方法

實(shí)驗(yàn)裝置搭建：本實(shí)驗(yàn)中，780nm和795nm的激光分別由兩個(gè)外部腔二極管激光器產(chǎn)生，這兩個(gè)激光器分別標(biāo)記為ECDL 780和ECDL 795。為了避免光反饋對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的干擾，在激光輸出路徑上安裝了隔離器。對(duì)于780nm激光，通過半波片和偏振分束器將其分成兩束光，一束作為強(qiáng)泵浦光，功率為0.5mW ，另一束作為弱探測(cè)光，功率為0.1mW。泵浦光經(jīng)過一個(gè)電光調(diào)制器（EOM），在6.5MHz的頻率下進(jìn)行調(diào)制，然后穿過充滿銣（\(^{87}Rb\)）蒸汽的氣室。探測(cè)光則與泵浦光反向傳播，這樣可以更好地觀察和測(cè)量光與原子相互作用的效果。通過兩個(gè)半波片，可以精確地調(diào)整泵浦光和探測(cè)光的功率比例。795nm激光同樣被分成兩束，一束用于獲取795nm的飽和吸收光譜，用于校準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)；另一束則經(jīng)過M1鏡子，與780nm的探測(cè)光重合。這里的M1和M2是二向色鏡，它們的作用是將780nm和795nm的激光分開，使得實(shí)驗(yàn)中的光路更加清晰和穩(wěn)定。     

實(shí)驗(yàn)過程與原理：實(shí)驗(yàn)開始時(shí)，首先利用普通的調(diào)制轉(zhuǎn)移光譜（MTS）技術(shù)將780nm激光鎖定到銣原子D2線的特定躍遷上。在這個(gè)過程中，通過掃描780nm激光的頻率，利用第一個(gè)光電探測(cè)器（PD1）的直流信號(hào)可以得到780nm的飽和吸收光譜。該光譜包含三個(gè)共振峰和三個(gè)交叉峰，這些峰的出現(xiàn)反映了銣原子在不同能級(jí)之間的躍遷情況。然后，將放大后的交流信號(hào)與解調(diào)信號(hào)混合，通過激光伺服系統(tǒng)得到780nm的調(diào)制轉(zhuǎn)移光譜。激光伺服系統(tǒng)根據(jù)這個(gè)光譜的信息，提供比例積分微分反饋，從而穩(wěn)定780nm激光的頻率。由于780nm激光已經(jīng)穩(wěn)定在特定躍遷上，當(dāng)它與795nm探測(cè)光通過基態(tài)速度為零的原子時(shí)，會(huì)發(fā)生耦合作用。這種耦合使得780nm泵浦光的調(diào)制信息能夠轉(zhuǎn)移到795nm探測(cè)光上。795nm探測(cè)光經(jīng)過M2鏡子后，入射到PD2探測(cè)器上。此時(shí)，通過分析780-795nm的飽和吸收光譜，可以觀察到由780nm泵浦光和探測(cè)光誘導(dǎo)產(chǎn)生的速度轉(zhuǎn)移峰，這些峰與標(biāo)準(zhǔn)的飽和吸收峰一起，為后續(xù)的實(shí)驗(yàn)分析提供了重要依據(jù)。將放大后的交流信號(hào)與解調(diào)信號(hào)混合，得到780 - 795nm的雙光躍遷調(diào)制轉(zhuǎn)移光譜（DOT-MTS），利用這個(gè)光譜將795nm激光鎖定到銣原子的躍遷上。 

圖2  (a) 780nm飽和吸收光譜（SAS）和調(diào)制轉(zhuǎn)移光譜（MTS）：綠線代表780nm的SAS，顯示出三個(gè)共振峰和三個(gè)交叉峰。紅線描繪了780nm的MTS，其中\(zhòng)(5^{2}S_{1/2}F = 2 → 5^{2}P_{3/2}F = 3\)躍遷的振幅最大；(b) 795nm SAS、780 - 795nm SAS和780 - 795nm雙光躍遷調(diào)制轉(zhuǎn)移光譜（DOT-MTS）：藍(lán)線表示795nm的SAS，包含兩個(gè)共振峰和一個(gè)交叉峰。綠線代表780 - 795nm的SAS，具有兩個(gè)共振峰和速度轉(zhuǎn)移峰。紅線展示了780 - 795nm的DOT-MTS，其中\(zhòng)(5^{2}S_{1/2}F = 2 → 5^{2}P_{1/2}F = 1\)躍遷的振幅最大 ；(c) 780nm MTS和780 - 795nm DOT-MTS在不同調(diào)制頻率下的信號(hào)梯度

理論分析

理論模型的建立：為了解釋實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象和深入理解雙光躍遷調(diào)制轉(zhuǎn)移光譜（DOT-MTS）的原理，研究人員基于V型原子能級(jí)結(jié)構(gòu)建立了理論模型。在這個(gè)模型中，銣原子的基態(tài)和兩個(gè)激發(fā)態(tài)分別標(biāo)記為1、2和3，它們分別對(duì)應(yīng)\(5^{2} ~S_{1 / 2} F = 2\)、\(5^{2} P_{3 / 2} ~F = 2\)和\(5^{2} P_{1 / 2} F = 1\)狀態(tài)。通過Lindblad主方程來描述V型系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)過程，該方程考慮了原子與外界環(huán)境的相互作用以及能級(jí)之間的弛豫過程。同時(shí)，定義了相互作用哈密頓量，它描述了光與原子之間的相互作用強(qiáng)度。在此基礎(chǔ)上，結(jié)合三階微擾理論，對(duì)四波混頻和調(diào)制轉(zhuǎn)移過程進(jìn)行描述。在四波混頻過程中，新產(chǎn)生的光子會(huì)攜帶調(diào)制信息，并且沿著與探測(cè)光相同的方向重新發(fā)射。這些新光子的產(chǎn)生與系統(tǒng)誘導(dǎo)的非線性宏觀極化強(qiáng)度成正比，通過求解系統(tǒng)的穩(wěn)態(tài)，可以得到與宏觀極化相關(guān)的三階微擾密度矩陣元。 

理論分析結(jié)果：根據(jù)上述理論框架，研究人員計(jì)算得到了DOT-MTS的解調(diào)光譜。該光譜具有三個(gè)明顯不同的光譜分量，分別是同相、混合和正交相位分量。通過與普通780nm MTS信號(hào)對(duì)比發(fā)現(xiàn)，DOT-MTS的線寬大約是MTS的兩倍，盡管它們的信號(hào)幅度幾乎相同。這種現(xiàn)象與之前在燒孔實(shí)驗(yàn)中觀察到的結(jié)果一致，也與本次實(shí)驗(yàn)的測(cè)量結(jié)果相符。通過數(shù)值計(jì)算，研究人員還發(fā)現(xiàn)DOT-MTS主要受到探測(cè)光弛豫和泵浦光與探測(cè)光波長(zhǎng)比的限制。當(dāng)對(duì)780 - 795nm DOT-MTS考慮飽和效應(yīng)時(shí)，研究人員發(fā)現(xiàn)隨著飽和參數(shù)的增加，光譜會(huì)發(fā)生展寬，同時(shí)信號(hào)幅度也會(huì)增大。進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)，當(dāng)飽和參數(shù)約為15時(shí)，斜率梯度達(dá)到最大，因此將這個(gè)點(diǎn)選定為實(shí)驗(yàn)的工作點(diǎn)。通過實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與理論擬合的對(duì)比，進(jìn)一步驗(yàn)證了理論模型的有效性，說明該理論模型能夠準(zhǔn)確地描述實(shí)驗(yàn)中的物理現(xiàn)象。  

圖3  (a) 調(diào)制轉(zhuǎn)移光譜（MTS）和雙光躍遷調(diào)制轉(zhuǎn)移光譜（DOT-MTS）的調(diào)制轉(zhuǎn)移過程及線型；(b) 780nm MTS與780 - 795nm DOT-MTS線型的理論計(jì)算對(duì)比，包括同相分量、混合分量和正交相位分量；(c) 實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到的780nm MTS和780 - 795nm DOT-MTS的相位變化，呈順時(shí)針方向

圖4 理論分析研究了不同躍遷的雙光躍遷調(diào)制轉(zhuǎn)移光譜（DOT-MTS）以及780 - 795nm DOT-MTS的飽和效應(yīng)；(a) 相關(guān)能級(jí)圖；(b)、(c) 不同躍遷之間的DOT-MTS斜率梯度隨δ的變化。圖例中給出了波長(zhǎng)，第一個(gè)數(shù)字表示泵浦光波長(zhǎng)，第二個(gè)數(shù)字表示探測(cè)光波長(zhǎng)；(d) 考慮飽和效應(yīng)時(shí)780 - 795nm DOT-MTS的線型；(e) 考慮飽和效應(yīng)的斜率梯度；飽和參數(shù)約為15處的峰值被選為實(shí)驗(yàn)工作點(diǎn)；(f) 對(duì)最優(yōu)飽和參數(shù)下的DOT-MTS進(jìn)行分析，包含實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和理論擬合

實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

激光頻率穩(wěn)定性：研究人員通過測(cè)量剩余誤差信號(hào)來估算780nm和795nm激光的頻率不穩(wěn)定性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，在原子池溫度為40°C的條件下，當(dāng)平均時(shí)間為1秒時(shí)，780nm激光的頻率不穩(wěn)定性為1.13×10-14 ，795nm激光的頻率不穩(wěn)定性為2.2×10-14。從長(zhǎng)期穩(wěn)定性來看，795nm激光的不穩(wěn)定性大約是780nm激光的兩倍。這種差異與它們誤差信號(hào)斜率的不同是一致的，這表明雙波長(zhǎng)光頻標(biāo)準(zhǔn)能夠緊密跟蹤原子頻率，并且具有良好的相干性。雖然這種自估計(jì)的不穩(wěn)定性相比兩個(gè)相同系統(tǒng)之間通過外差方法測(cè)量得到的結(jié)果要低一個(gè)數(shù)量級(jí)，但仍然證明了該雙波長(zhǎng)光頻標(biāo)準(zhǔn)在實(shí)際應(yīng)用中的可行性和潛力。   

多波長(zhǎng)標(biāo)準(zhǔn)的潛力驗(yàn)證：實(shí)驗(yàn)成功驗(yàn)證了雙光躍遷調(diào)制轉(zhuǎn)移光譜（DOT-MTS）可以用于多波長(zhǎng)鎖定，這意味著在同一原子系綜內(nèi)建立多波長(zhǎng)頻率標(biāo)準(zhǔn)是可行的。這種方法具有很大的拓展性，例如可以應(yīng)用到其他原子系統(tǒng)中。對(duì)于39K原子的D1（770nm）和D2（766nm）線，可以利用類似的原理實(shí)現(xiàn)集成光-太赫茲頻率參考；對(duì)于87Rb原子的D1線（795nm）和基態(tài)微波躍遷，也有可能實(shí)現(xiàn)集成光-微波頻率參考。這些潛在的應(yīng)用將極大地拓展光頻標(biāo)準(zhǔn)在不同領(lǐng)域的應(yīng)用范圍，為相關(guān)技術(shù)的發(fā)展提供新的方向。

圖5  (a) 不同溫度下的不穩(wěn)定性：780nm激光和795nm激光在1秒和10秒時(shí)的頻率不穩(wěn)定性隨溫度變化的情況；(b) 最佳溫度下的長(zhǎng)期不穩(wěn)定性：780nm和795nm激光在40°C最佳溫度下的長(zhǎng)期頻率不穩(wěn)定性

研究總結(jié)

研究成果總結(jié)：本研究成功在87Rb原子的D1和D2線上展示了雙光躍遷調(diào)制轉(zhuǎn)移光譜（DOT-MTS）技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了780nm和795nm激光在單個(gè)原子池中的高精度頻率穩(wěn)定。這一成果不僅在實(shí)驗(yàn)上取得了突破，還基于V型能級(jí)結(jié)構(gòu)開發(fā)了DOT-MTS的通用表達(dá)式，為理論研究提供了重要的參考。該理論模型不僅能夠很好地解釋實(shí)驗(yàn)結(jié)果，還進(jìn)一步增強(qiáng)了研究人員對(duì)調(diào)制轉(zhuǎn)移機(jī)制的理解，為后續(xù)的研究工作奠定了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。 

未來研究展望：展望未來，研究人員計(jì)劃將DOT-MTS技術(shù)擴(kuò)展到多頻方案。通過結(jié)合不同原子結(jié)構(gòu)中的V型、Λ型和階梯型配置，可以進(jìn)一步豐富多波長(zhǎng)標(biāo)準(zhǔn)的實(shí)現(xiàn)方式。研究人員還將重點(diǎn)關(guān)注碘分子等具有豐富光譜特征的體系。由于碘分子的光譜復(fù)雜且包含許多可利用的躍遷，研究其在多波長(zhǎng)標(biāo)準(zhǔn)開發(fā)中的應(yīng)用，有望顯著提高精密測(cè)量的精度。這些研究方向的推進(jìn)，不僅將拓展光頻標(biāo)準(zhǔn)在光學(xué)時(shí)鐘和長(zhǎng)度計(jì)量等傳統(tǒng)領(lǐng)域的應(yīng)用，還將為量子計(jì)量等新興領(lǐng)域開辟新的研究方向，推動(dòng)相關(guān)技術(shù)的進(jìn)一步發(fā)展。

來自北京大學(xué)的通信作者Duo Pan表示說：“這項(xiàng)研究是我們團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期努力的成果，為多波長(zhǎng)光頻標(biāo)準(zhǔn)的發(fā)展提供了新的思路和方法。未來，我們將繼續(xù)探索其在更多領(lǐng)域的應(yīng)用，推動(dòng)相關(guān)技術(shù)的進(jìn)一步發(fā)展?！?本研究得到了北京新星計(jì)劃、量子科學(xué)與技術(shù)創(chuàng)新計(jì)劃和溫州重大科技創(chuàng)新重點(diǎn)項(xiàng)目的支持。